袁术出身于东汉四世三公名门之家，家族为四世三公的汝南袁氏，是司空袁逢之嫡次子。传说他出生的时候，神仙托梦给他母亲，说她怀中的孩子有一段天命在身。由于袁术的庶兄袁绍是过继给了其伯父袁成的养子，因此史书普称袁术为袁绍的堂弟，其实两人是同父异母的亲兄弟。但是袁绍母亲仅是个婢女，袁绍早年在家中的地位颇见低微。
袁绍年轻时以有侠气出名，经常与公子哥们田猎游玩，后来有很大改变。
他被举荐为孝廉，经多次调任做到河南尹、虎贲中郎将。
汉灵帝驾崩后，大将军何进掌握朝政大权，袁术与袁绍得到了何进的拉拢。
中平六年（189年），十常侍杀害何进，袁术与吴匡合力进攻皇宫，宦官们手持武器负隅顽抗，袁术火烧南宫九龙门及东西宫，胁迫十常侍放弃皇宫出逃。
董卓入洛阳后，欲废汉少帝刘辩，改立陈留王刘协为汉献帝，为拉拢袁术，乃表袁术为后将军，袁术不肯依附，惧祸逃往南阳。长沙太守孙坚杀死南阳太守张咨，引兵从袁术，袁术得以盘据南阳。南阳户口百万，但是袁术不修法度，以抄掠为资，奢姿无厌，百姓们都不喜欢他。袁术和孙坚联手，表奏孙坚为破虏将军，领豫州刺史。孙坚领军出征，袁术在后方提供粮草补给。
初平三年，袁术派孙坚攻打位于襄阳的刘表，孙坚因此战死。初平四年，袁术引军陈留，被曹操和袁绍联军打败，逃至九江。
兴平元年（194年），袁术攻徐州，与刘备相持于盱眙、淮阴，双方互有胜败。后吕布趁机夺取徐州，袁术于是打败了刘备，占领了徐州广陵等地。以吴景为广陵太守。兴平二年（195年）正月，曹操军临武平，袁术所置陈相袁嗣降。
兴平二年（195年）冬天，董卓余部李傕和郭汜在弘农郡的曹阳涧一带追击汉献帝及公卿百官，保护汉献帝和文武百官的杨奉被凉州军打败，献帝只身逃到黄河北边去了。袁术以为时机已到，召集部属们开会说：“如今刘氏天下已经衰微，海内鼎沸，我们袁家四代都是朝中重臣，百姓们都愿归附于我。我想秉承天意，顺应民心，现在就登基称帝，不知诸君意下如何？”众人听了，谁也不敢再说什么，只有主簿阎象发言道：“当年周人自其始祖后稷直到文王，积德累功，三分天下可说有他们的两分，可他们还是小心翼翼地做殷商王朝的臣子。明公您虽然累世高官厚禄，但恐怕还比不上姬氏家族那样昌盛；眼下汉室虽然衰微，似乎也不能与残暴无道的殷纣王相提并论吧！”袁术听了阎象这番话不吭声，心里却是非常恼怒。
过了不久，河内人张鲏为他卜卦，说他有做皇帝的命，他以此为理由，于建安二年（197年）在寿春称帝，建号仲氏。袁术称帝后，任命九江太守为淮南尹，广置公卿朝臣，还在城南城北筑起皇帝祭祀天帝所用的祭坛。生活上他奢侈荒**，挥霍无度。后宫妻妾有数百人，皆穿罗绮丽装，精美的食品应有尽有，而他军中的士兵却处于饥寒交迫的状态。在他的腐败统治下，江淮一带民不聊生，许多地方断绝人烟，饥荒之中甚至出现人吃人的现象。
同时袁术称帝的行为，被天下诸侯所不齿，袁术成为了众矢之的，不久就接连遭到孙策、吕布、曹操三方的叛盟与打击。首先，孙策在江东脱离袁术而自立，逐走袁术任命的丹杨太守袁胤，并连带使得袁术的广陵太守吴景、将军孙贲在收到孙策的书信后，弃袁术投孙策（两人皆是孙策亲戚），使得袁术丧失广陵、江东等大片土地，势力为之一挫；其次，吕布大败袁术军，在淮北大肆抄掠；最后，袁术率领部队进攻陈国，诱杀了陈王刘宠和陈国相骆俊。曹操亲自征讨袁术，在蕲阳擒斩袁术大将桥蕤、李丰、梁纲、乐就，袁术再度奔逃到淮南。
