他提出，要使儿童教育科学化，必须将其建立在儿童心理学的基础之上，必须了解、研究儿童，掌握其生长发育的科学规律。为了研究儿童的生理心理特点，他从1920年始以自己的长子陈一鸣为研究对象，从出生到808天进行连续跟踪观察和实验，并作详细的文字、摄影记录，对幼儿的动作、身体、感觉、思维、情绪、言语、学习、游戏、绘画等各方面进行系统的分析，掌握丰富的第一手材料。随后又对一鸣少年时期以前的绘画心理发展进行研究。他总结出儿童心理的基本特征，包括“好动心”“游戏心”“模仿心”“好奇心”“喜欢成功”“喜欢合群”“喜欢称赞”“喜欢野外生活”等，进而认为儿童有其不同于成人的独特的生理心理特点，反对“把儿童当作小大人”“不把儿童当儿童”等错误的儿童观和教育观；提出“幼稚时期(自出生到7岁)是人生最重要的一个时期”,这个时期具有很大的可塑性、可教性。由此他十分强调早期教育的重要性，提出对孩子要“从小教起，从小教好”,要按照儿童心理特点和发展规律去施教。可以说，陈鹤琴是我国最早的儿童个案研究者，开创了用科学方法研究中国儿童之先河。他将研究成果应用于家庭教育，总结出家庭教育的101条教导原则。1925年他的《儿童心理之研究》和《家庭教育》两部著作问世。陶行知发表《愿与天下父母共读之》对《家庭教育》一书作评，称赞此书“系近今中国出版教育专书中最有价值之著作”,称作者“以科学的头脑，母亲的心肠作成此书”。说“它是中国做父母的必读之书也不为过”。
为了有系统地进行幼儿教育的实验工作，陈鹤琴于1923年在自家寓所创办了南京鼓楼幼稚园，建立了我国最早的幼儿教育实验中心。他和张宗麟先生以及幼稚园的其他教师一起，进行了为期四年的一系列实验，对幼稚园办园的宗旨、培养目标、儿童应养成的知识技能及习惯，到幼稚园的课程、德智体美教育、玩具教具、设备标准、对教师的要求等方面进行系统的研究和总结，最后写成《我们的主张》(共15条)一文，于1927年发表在他主编的《幼稚教育》发刊词中。此外，还制订了《幼稚生应有的习惯和技能表》(共139条)。此两文全面地回答了应当怎样办中国化、科学化的幼稚园，提出办园方针、基本原则和具体经验，为办幼稚园提供了可资遵循的标准和依据。在此期间，他还和张宗麟一道支持陶行知创办燕子矶幼稚园，开辟了我国第一所乡村幼稚教育实验基地，把我国的幼稚教育办到乡村。
陈鹤琴一贯主张“开创儿童教育事业要有更多的人去实地研究”“非群策群力不可”“推敲切磋，真理才出，科学进步，端在合作”。20世纪20年代他发起组织了“幼稚教育研究会”,后又在此基础上成立了“中华儿童教育社”,该社到30年代发展到全国各地，成为当时全国最大的儿童教育学术团体。他还主编《幼稚教育》《儿童教育》《小学教师》《活教育》等教育刊物以及多种丛书、读物，并通过组织学术团体和办刊物，提倡研究风气，宣传交流研究成果，提高队伍的素质，推进幼教工作。
