重庆尚未很熟悉，马上就起程了，因为蒋介石到贵阳督促与红军决战。5月初他和陈诚、吴稚晖同机飞筑（贵阳），在此撰写《国民经济建设运动纲要》。他在贵阳很忙碌，至于重庆大本营的参谋事务，乃由杨永泰代理。他还和吴稚晖到了修文县，瞻仰王文成公（王阳明）祠。龙冈山上一轮月，仰见良知千古光。这里珍贵文物极多，祠堂四面游廊相连，左右墙壁嵌有阳明书法石刻及阳明燕服线画小像，以及钱大昕、袁枚、翁方纲、成亲王、阮元、何绍基、郑珍、莫友芝等清代学者多人的考证、题咏和游览祠堂的诗文石刻共数十方，俱为不可多得的碑刻菁华。
贵阳居停半月，马上转赴昆明，住在翠湖边上。他很喜欢这里的气候，仿佛高原江南，觉得大胜贵阳。曾到昆华图书馆看书，到安宁温泉沐浴，并随蒋介石游览滇池。这期间，他见到了云南人袁嘉谷——就是超越张一麐被点经济特科状元的那位。他曾任浙江提学使，与陈布雷有师生之谊，相见甚欢。袁先生给他介绍了很多滇中名宿，他的感觉是，这些人的言论，“皆通达时务，洞明学术，虽规模稍狭，然较之在黔之荒寂，自不同矣”。
这期间，蒋介石带着龙云，坐飞机飞至川康一带的会理、西昌，向四川地方军人空投命令及委任状等。龙云回来向陈布雷说，他是第一次坐飞机，在机中与蒋谈话，益觉西南国防之重要。
然后，他和吴稚晖转往个旧、开远游览。这两个城市，今均属于红河自治州辖区。那是6月份，因海拔低，已经很炎热了。
回到重庆，马上又转赴成都。那时候，行政机构和人事纠纷中，矛盾多多，陈布雷所做的，就是劝大家互相体谅、信任，“始有忍辱负重准备御侮之可能”。
7月份，随蒋到峨眉山开办训练团。他住在山上，主要研究有关国防之财政经济之方案。
8月，经由上海，回浙江慈溪探家。其间为宪法起草事，访问黄郛于莫干山中。
该年年底，蒋介石在国代会所作有名的报告，就由布雷先生起草，传承至今的名句有：“和平未至绝望时期，绝不放弃和平；牺牲未至最后关头，绝不轻言牺牲。”张恨水先生在《重庆新民报》持续七年的抗战随笔时评专栏“最后关头”，即典出于此。大会宣言也是由戴季陶写提纲，布雷连缀成文，修改三次，费时二十余个小时。
1936年侍从室在南京中央军校内拨得固定办公地址。陈布雷仍为二处主任，每天都要固定办公六七个小时，这时他对第五组的秘书颇有意见，乃因各个秘书不明职务性质，常思越位言事，或请调查某些机关状况，或据坊间传闻攻讦主管人员，或乱上条陈，陈布雷公开给他们说过多次，仍然积习难改。此事使他烦闷不安。
西安事变前他从洛阳回南京，未跟蒋介石到西安。原因是蒋介石对他说：“西北天寒，有病之躯不宜同行……如有必要，当电召西来，否则在京相候可也。”
不久西安事变发生，南京一时间风传甚多。各要员乃群集何应钦家中商议。从此半个月中，陈布雷处于彷徨焦虑、繁忙痛苦的难言状态，精神上可说是六神无主。同去的幕僚人员情形危殆，萧赞育作为幕僚随之前往，他说那次一同去的秘书人员，还有毛庆祥、汪日章、葛武棨等，萧乃华则死在事变之中。事后据当时目击者萧自诚说，叛军叫门，持枪突入，气势汹汹，萧乃华匆忙中拿枪在手，准备对抗，卒被射杀。
他在这焦虑的状态中，仍然肩起核心幕僚的重任，和他人联名劝诫张学良；代黄埔军人草拟警告电，协助宣传部策动全国舆论围攻张学良；安慰宋美龄等。蒋介石获释后，他到机场迎接，蒋介石给他一个草稿，他仅用两个多小时即撰成，即有名的《对张、杨之训词》。这段时间他在侍从室办公时间，则从清晨延长至深夜。
