他选择阿拉伯的麦地那作为未来的舞台，并在那里结识了希腊人奥托塔斯，此人精通东方的各种语言，更是不折不扣的炼金术狂热者。奥托塔斯拥有一套非常珍贵的阿拉伯炼金术手稿，在不眠不休地研读这些文字后，他突然醒悟——除非放下书本，不然自己根本没有时间进行实验。正当他想找一名助手的时候，巴尔萨莫出现了。努力表现的巴尔萨莫取得了奥托塔斯的好感，对方立刻聘请了他。但两人之间的主仆关系并没有维持很久，巴尔萨莫企图心很强，无法甘于次要角色。就在他们认识十五天后，两人从主仆变成朋友与伙伴。长期研究炼金术的奥托塔斯，在化学上取得了一些宝贵的发现——某一种成分加在亚麻上可以改善其质量，让亚麻拥有丝布一般的光泽与柔软触感。巴尔萨莫请他放下一无所成的贤者之石研究，转而利用这个发现大赚一笔。巴尔萨莫的建议被接受了，于是他们俩带着大批的成品，一起到亚历山大进行买卖。他们在那里待了四十天，赚了一笔可观的利润。接着，他们去了埃及的各个城市，每次都是成果丰硕。他们还去了土耳其，并在那里贩卖药剂与护身符。在返程的途中，恶劣的天气迫使他们到马耳他避难，并受到圣殿骑士团成员，同时也是知名炼金术士平托的招待。他们在他的实验室工作了几个月，努力尝试将白蜡的盘子变成银的。对炼金术没什么信心的巴尔萨莫很快就厌倦了；在得到多封平托为其写给罗马与那不勒斯的引荐信后，他离开平托和奥托塔斯，独自去寻找贤者之石，以期将白蜡盘变成银盘。
想到自己的名字与太多犯罪事件牵扯不清的事实，他抛弃了本名巴尔萨莫。旅行途中，他使用了数个假名配上假头衔。他有时称自己为舍瓦利耶·德费西奥（ChevalierdeFischio）、梅利莎侯爵、贝尔蒙特男爵、佩利格里尼、安、菲尼克斯、哈拉特，但最常用的还是卡廖斯特罗伯爵。顶着最后一个身份，他抵达了罗马，从此再没换过假名。在这座城市里，他佯装成玫瑰十字会哲学的复兴者；他说自己可以将所有金属变成金，可以隐身，可以治愈各种疾病，并拥有抵抗衰退与老化的长生不老药。来自圣殿骑士团平托的推荐信让他成功打入上流社会。通过贩卖长生不老药，他赚了许多钱；此外，他与其他江湖骗子一样，利用病人对他能力的痴迷与信赖，呈现显著的疗效——这是一个厚颜无耻的骗徒唯一可以胜过医生的地方。
在忙着捞钱的过程中，他结识了出身高贵、美丽但家道中落的洛伦扎·费利西亚纳（LorenzaFeliciana）。卡廖斯特罗立刻在她身上发现了不起的特质。除了倾城的美貌，她还拥有灵敏的才智、迷人的举止、丰富的想象，以及全罗马最没有道德底线的头脑。两人简直是天造地设，因此当卡廖斯特罗向她求婚时，她立即答应了。婚后，他立刻向亲爱的洛伦扎传授自己的秘密，指导她如何用迷人的双唇召唤天使、精灵、西尔芙、火精灵与温蒂妮，以及某些情况下会需要的魔鬼与恶灵。洛伦扎是最聪明的学生，她很快就学会了炼金术的把戏与施法的咒语。于是这对信心满满的夫妇踏上旅途，准备采摘迷信与盲从的果实。
他们首先抵达史列威兹，拜访了圣热耳曼伯爵，并向这位伟大的前辈学习了不起的欺人把戏。毫无疑问，从这位让他们诚心崇拜的先贤身上，他们学到了更多技巧。在离开史列威兹后，他们也立即发挥所学。在之后的三到四年的时间里，他们穿梭于俄罗斯、波兰、德意志之间，并在这些地方表演炼金术，预言未来，召唤灵体，贩卖长生不老药，但对于这期间他们的事迹并没有找到什么具体的记载。1776年，他们以卡廖斯特罗伯爵与伯爵夫人的身份出现在英格兰，并迅速在欧洲走红。当年7月，他们抵达伦敦，带着价值将近三千英镑的金银器皿、珠宝、香料。他们在惠特科姆街租了一间公寓，静静地过了几个月。
