1965年3月, 随着政治形势的变化, 《伊万·杰尼索维奇的一天》开始受到公开批判, 他开始受到压制。同年9月, 克格勃抄走了索尔仁尼琴藏在朋友家中的很多手稿, 其中有《第一圈》《胜利者的欢宴》和一些叙事长诗。但他毫不畏惧, 继续悄悄地创作《古拉格群岛》和反映1917年革命历史的长篇小说。不过, 这个时候他还能发表作品, 也能公开发表自己的不同言论。1966年《新世界》杂志1月号发表了他的短篇小说《扎哈尔的贴身吊袋》(一译《扎哈尔-卡利塔》)。这年的11月, 莫斯科作家协会还应他的要求讨论了其长篇小说《癌症楼》。1967年5月, 发表了他致苏联作家第四次代表大会的公开信, 这封信公开批评了文学作品的检查制度及对他的个人攻击, 要求“取消对文艺创作的一切公开和秘密的检查制度”, 遭到当局指责。同年, 他与娜塔莉娅·列舍托夫斯卡娅分居(1973年3月两人离婚, 4月他与同居多年的娜塔莉娅·斯维特洛娃登记结婚)。
1968年, 旨在暴露斯大林时代阴暗面的长篇小说《癌症楼》和描写政治特别收容所的《第一圈》相继在西欧出版, 引起了巨大反响。巴黎授予他本年度最佳外国长篇小说奖, 美国科学院文学艺术部授予他院士称号。1969年夏天, 他在娜塔莉娅·斯维特洛娃的陪同下, 游览了苏联各地, 并开始了两人的共同生活。同年11月, 他被苏联作家协会开除会籍。与此同时, 他请了几个人昼夜不停地秘密打印其小说《古拉格群岛》的手稿, 并拍成缩微胶卷, 找人偷偷带到国外。
1970年, 瑞典皇家学院“因为他在追求俄罗斯文学不可或缺的传统时所具有的道义力量”授予他诺贝尔文学奖。因为苏联官方认为这是“冷战性质的政治挑衅”, 故而索尔仁尼琴没有前去领奖, 他担心领奖后不能回国。
1971年, 德、法两国同时出版他的长篇小说《1914年8月》。作品在国外影响很大, 在国内则引发克格勃搜查作家的住所。1973年12月, 揭露从1918年到1956年间苏联监狱与劳改营内幕的长篇小说《古拉格群岛》第一、二卷在巴黎出版, 使得苏联大众传播工具批判他的运动达到前所未有的**。他勇敢迎击, 发表了题为《不要靠谎言生活》的呼吁书, 呼吁抵制和拒绝一切谎言。
1974年2月13日, 索尔仁尼琴被捕, 苏联最高苏维埃主席团宣布剥夺其苏联国籍, 并把他驱逐出境, 用飞机强行送往西德的法兰克福。2月15日, 他移居瑞士苏黎世, 并于12月6~13日前往斯德哥尔摩, 参加诺贝尔奖颁奖仪式, 领取了四年后补发的诺贝尔文学奖。同年10月, 美国参议院授予他“美国荣誉公民”称号。1975年, 自传体作品《牛犊顶橡树》在巴黎出版, 接着又出版了《红轮》之一部分的《列宁在苏黎世》。1976年他迁往美国佛蒙特州卡文迪什镇, 在那里整整生活了十八年。他一方面继续创作并出版《红轮》和其他新的作品; 另一方面开始补充、修订以前的作品。
