在此期间，波德莱尔还发表了散文诗集《人造天堂》（1860）和《巴黎的忧郁》（1869）。其中，诗人去世后才结集出版的《巴黎的忧郁》收散文诗50首，因意象和主题与《恶之花》一脉相承，历来被视为《恶之花》的散文体翻版。《巴黎的忧郁》主要描绘巴黎的风光；尽管诗中有许多梦想、幻觉的描写，但其抒写的个人体验却深深扎根于现实之中。在欢乐与痛苦、豪华与贫困尖锐对立的巴黎，诗人的目光总是关注着底层的人们，显示出鲜明的人道主义思想。散文诗虽非波德莱尔首创，但他是第一个自觉地把散文诗当作一种艺术形式并使之臻于完美的人。后来的象征派诗人，如马拉美、魏尔兰等都从事过这种新体裁的创作。
波德莱尔的美学批评文章分别收在《浪漫派的艺术》（1868）和《美学管窥》（1868）中。纵观他各个时期的表述，可以大致将其文学思想分为三个大的方面。
第一，“为艺术而艺术”的唯美主义思想。
在这个问题上，波德莱尔曾做过如下经典表述：“诗除了自身之外，并无其他目的，也不可能有其他目的。”“艺术越是想在哲学观念上清晰，就越是倒退；与此相反，艺术越是远离教诲，就越是朝着纯粹的美上升。”“道德并不作为目的而进入艺术，它只是自然地介入其中，并与之混合，如同溶进生活本身之中。诗人因其丰富而饱满的天性而成为不自觉的道德家。”“如果诗人追求一种道德的目的，他就减弱了诗的力量。”
波德莱尔强调，文学作为艺术，乃是一种独立自足的存在，它的意义和价值不应仅仅体现为做宗教、政治、道德或其他任何东西的工具。上承浪漫派诗人戈蒂耶和济慈等人，下启王尔德等唯美主义作家，波德莱尔反对功利主义的传统文学观念，在“为艺术而艺术”这一理念的成熟过程中贡献极大。
第二，“恶中掘美”的美学理念。
关于这个问题，波德莱尔有如下经典表述：“什么是诗的目的？所谓诗，就是要把美与善区分开来，发掘恶中之美。”“透过粉饰，我可以掘出地狱；给我粪土，我可以变它为黄金。”“不敢正视丑恶才会产生有害的作品，敢于描写丑恶不可能带来不道德的作品。”“艺术的陶醉掩蔽了恐怖的深渊”“经由艺术的表现，可怕的东西成为美的东西；痛苦一旦被赋予韵律和节奏，心中便有泰然自若的感觉。”
波德莱尔认为，自然和现实是丑恶的，美则深藏于自然和现实的丑恶之中，需要挖掘，而诗歌就是这种挖掘的手段。他在诗中写道：“灵魂通过诗歌瞥见了坟墓后面的光辉。”一方面要看到“坟墓”，正视现实丑；一方面又要看到“光辉”，发现美，这就是诗歌的双重任务。
在“恶中掘美”将善与美区分开来的前提下，波德莱尔对美进行了更为深入细致的思考，提出了一些崭新的精辟论断，为现代生命美学奠定了基础。例如，“忧郁是美最光辉的伴侣”“美是热忱和愁思的融合”。因为他对美与忧郁关系的思考，且其很多诗歌的核心意象是“忧郁”，波德莱尔被冠以“忧郁诗人”的称号。再如，“最完美的雄伟是撒旦”——“最完美的雄伟”即是“崇高”，而“撒旦”则为“反叛”的代名词；因而“最完美的雄伟是撒旦”这个命题，意味着崇高之美源于反叛。他的代表作《恶之花》这部诗集的第五部分，就命名为“反叛”。
与自然主义强调从生理学的角度剖析人的本能世界相呼应，“恶中掘美”以对丑恶事物的冷峻审视和表现，直接开启了现代主义审丑的先河。与唯美主义强调“为艺术而艺术”相呼应，“恶中掘美”对艺术与道德关系的重新思考与崭新界定，不但提升了文学的艺术品质，而且增强了文学的艺术张力。“恶中掘美”为扩大诗歌的表现范围在理论上开辟了道路。经由波德莱尔，诗歌在田园牧歌和爱情浅唱之外，拓进了对城市生活和工业文明的表现。现代城市中的种种黑暗与苦痛、丑陋与哀伤均经由“恶中掘美”的提炼，凝铸为现代诗歌的核心意象。
第三，“感应论”思想——象征主义的理论基础。
关于“感应论（又称通感论或应和论）”，波德莱尔的经典表述：
“大自然是一座神殿”，“世界是一部象形文字的字典”、“一个象征的森林”，“宇宙只不过是形象和符号的仓库”。“事物与事物之间，一直通过一种相互间的类似彼此表达着。”
显然，波德莱尔的“感应论”与其神秘主义的世界观息息相关。既然世界呈现出晦暗而又浩瀚的一派神秘，那么自亚里士多德始主导西方文坛2000多年的“模仿说”或“再现论”就是不成立的。既然世界乃“一个象征的森林”，则诗人就不应满足于事物的表面现象和意义，不应只是对某种东西进行简单的描摹或再现，而应深入世界内部，达到内在与外在的高度契合，做世界这部“象形文字字典”的翻译者。这直接颠覆了在西方影响深远的现实主义文学观念，并连锁反应式地导出了文学创作方法上的革命性变革。
波德莱尔认为事物之间基于“彼此的类似”所达成的相互表达，即所谓“感应”或“应和”；具体而言，他宣称人与自然之间、人与上帝之间、人的各种官能感觉之间均存在着相互的“类似性”感应。而对这种“感应”的文学表达，则直接构成“象征”。由此，诗人的创作便不再是去苦心孤诣地创造象征，而是去体验和发现象征。只要诗人沉浸于大自然之中与万事万物融为一体，就可以从声音中看到颜色，从色彩中嗅出香味，从味道中听到声音，从一事物感受到另一事物的存在。
因为“神秘”的“感应”的存在，诗人只能诉诸“象征”而不能经由“模仿”达成对世界的表达。显然，波德莱尔由“感应论”导出的此“象征”已不再是传统修辞手法意义上的彼“象征”。首先，象征不再是个别事物之间所达成的“类似性”表达，而是基于某种世界非理性主义神秘本质的普遍表达。由此，象征便由一般的修辞手法上升成为文学尤其是诗歌创作的基本方法。这直接为此后象征主义文学思潮的出现提供了直接的理论依据。
与“恶中掘美”的美学理念相联系，波德莱尔的象征已不再是两种普通外在事物的相互暗示，而主要是指——用有声、有色的具体物象去揭示人之不可见的黑黝黝的潜意识世界。这不但有效地矫正了此前浪漫主义诗歌因直抒胸臆而平直浅陋的弊端，而且在很大程度上决定了象征主义诗歌的现代主义走向。
由于贫病交加，诗人于1867年8月31日在巴黎去世。
波德莱尔的一生充满了痛苦、矛盾和叛逆，尽管穷困潦倒，但他对世界却始终保持着高贵的骄傲、愤怒和鄙夷，并向往追求着光明和美。作为天才的诗人，他的苦闷、忧郁，不仅有着深刻的社会根源，更是其作为艺术家的某种宿命。在其远离了这个让他愤怒但却从来不曾失去热爱的世界之后，波德莱尔的影响与日俱增。后起的象征派诗人都自称是他的传人。他的理论与创作引发了西方文学根本观念与创作方法的划时代变革，兰波称他是“诗人之王”“真正的神”；20世纪大诗人T.S.艾略特更是认为他乃现代诗人的最高典范。
