从1939年开始，国民党的政策重心逐渐由对外转向对内，由抗日转向**反人民，抗战初期人民群众和各抗日民主党派争取到的一些权利，又被取消。9月，在重庆举行的国民参政会一届四次会上，各抗日党派的参政员纷纷提出有关宪政问题的提案。章伯钧和左舜生、张君劢等联名提出《请结束党治立施宪政以安定人心发扬民力而利抗战案》和《改革政治以应付非常局面案》，要求于最短期内颁布宪法，结束党治，全国各党各派一律公开活动，平流并进，永杜纠纷，共维国命。他们把立即结束国民党的一党专政，实现民主宪政，看成是当今“扶危救急之道”，说：“国家应付此非常局面，首在收拾人心与集中人才。今日唯一收拾人心之道，即在明示国人‘国家为公’。所谓国家为公者，即明示国人，国家者全国国民之国家，而非一党一派之国家，政府者全国国民之政府，而非一党一派之政府。”“今日中国唯政治上之彻底开放，人才始有集中之可能；亦唯政治上之彻底开放，人人为国，胜于为党，人人爱国，胜于爱党，而后国家各真才始能真为国用。”①这些要求在参政会提案审查委员会讨论时，遭到国民党参政员的强烈反对，引起了激烈的辩论。参政会闭会后，成立宪政期成会，章伯钧是委员之一。
1939年11月下旬，章伯钧和救国会的沈钧儒、邹韬奋，职业教育社的黄炎培，青年党的左舜生，国家社会党的张君劢，乡村建设学会的梁漱溟以及无党派人士张澜等，发起成立统一建国同志会，并定有信约十二条，要求成立宪政政府，一切抵触宪法之设施和法令，应即中止和宣布无效；凡遵守宪法之党派，一律以平等地位公开存在②。由于民族解放行动委员会坚持团结抗战，要求实行民主宪政，主张与**密切合作，反对国民党倒退，在1941年3月召开第二届国民参政会时，章伯钧被国民党除名。第二届、第三届国民参政会均没有民族解放行动委员会的代表参加。
皖南事变发生后，参加统一建国同志会的各党派负责人为了加强团结合作，争取民主，以求各自党派的生存和发展，并调解国共冲突，决定将统一建国同志会改组为一个第三者的政治团体。1941年3月19日，中国民主政团同盟在重庆特园秘密成立，章伯钧被推为常务委员和组织部长。民族解放行动委员会集体参加了同盟。1944年9月10日，中国民主政团同盟改名为中国民主同盟（简称民盟），章伯钧继续被选为中央常务委员，并任中央组织委员会主任委员。随后并任民盟重庆市支部主任委员。他为发展民盟组织，扩大民主力量，做了不少工作。
1945年1月，民族解放行动委员会在重庆创办的《中华论坛》出版，章伯钧任主编。他撰写的《发刊词》说：“中国人民在反抗日本法西斯主义者侵略的长期苦战中，牺牲了无数量的生命和财产，正为着民族解放与社会解②《对国民参政会的意见》，《抗战行动》第6期。
①《国民参政会第四次大会记录》，第94页。
②《中国民主同盟历史文献》，第2页。
